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                  我国学者在金属有机框架材料的可控合成方面取得突破

                  日期 2020-09-23   来源:化学科学部   作者:付雪峰 康强 陈拥军  【 】   【打印】   【关闭

                    在国家自然科学基金项目(批准号:21471118、91545205、91622103、21971199)等资助下,武汉大学邓ζ 鹤翔教授、昝菱教授团○队联合上海科技大学的寺崎治(Osamu Terasaki)教授团队,将二氧化钛(TiO2)置于金属有机框架(MOF)的介孔(2-50 nm)孔道中,构筑TiO2-in-MOF“分子隔间”(molecular compartment),实现了单波▲长光还原CO2等当量释放O2,表观量子产率达11.3%。该研究成果以“二氧化※钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原(Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction)”为题,于2020年9月9日在线◤发表于《自然》(Nature)期刊。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2。

                    MOF因具有可分子定制化的周期性排列的孔道,可用于容纳多□种功能纳米材料而受到广泛关注。

                    该项研究在分子定制的◣MOF孔道内精准↓控制TiO2纳米颗粒在』空间上的有序排列,实现了TiO2半导体纳米材料☆在MOF中的无损填充。利用球差校正透射电镜高角环≡形暗场像(HAADF)和积分微分相衬成像(iDPC)等技▂术观测到TiO2填充在∩介孔孔道的具体位置及形貌,即在“分子隔间”结构中,TiO2尺寸均一,粒径不超◥过MOF晶格所对应的孔道尺寸。

                    CO2光还原实验表明:TiO2在三∮维孔道中的有序拼接,有利于TiO2和MOF之间电子传输的最大化,实现了单波长光(350 nm)驱动下11.3%的表观量子产率,并观察到等当量的O2释放。与分散态的无序TiO2及附着在MOF表面的TiO2相比,光催化CO2还原性能提升了近14000倍。

                    通过构筑“分子隔间”,在分子尺度上精确定制MOF的孔径尺寸和ζ孔道环境,协同MOF与半导体这两种材料各自的特性,有望拓展出一系列新型、高效人工光合作用催化剂。

                  图. 精确构筑TiO2-in-MOF“分子隔间”